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总之,无锡该研究不仅设计了一种非常具有潜力的ORR催化剂,而且为开发其它涉及三相界面反应的高效催化剂提供了新途径。首台式上文献链接:Edge-hostedFe-N3 sitesonamultiscaleporouscarbonframeworkcombininghighintrinsicactivitywithefficientmasstransportforoxygenreduction(ChemCatalysis,2021,DOI:10.1016/j.checat.2021.09.012)本文由作者投稿。
综上,智慧当前制约碳基单原子催化剂M-N/C用于ORR的关键因素是其实际反应活性较低及大电流下的传质能力问题。引言在燃料电池和金属-空气电池的发展中,共享岗大量研究致力于开发非贵金属-氮/碳(M-N/C)催化剂来取代昂贵的商业化铂碳(Pt/C)用于阴极氧还原(ORR)反应。其中,充电单原子催化剂(SACs)具有理论上原子利用率100%及可调电子结构等优势而引起大量关注。
例如,人正具有单分散Fe-N4位点的Fe-N/C材料已被证实是一种比较有潜力的ORR催化剂,人正但研究中发现由于大量单原子位点被包裹在催化剂的微孔内部而未参与到三相界面点上导致实际原子利用率一般5%,从而使得催化活性较低;而且,部分研究报道传统的面内FeN4位点的Fe-N/C催化剂的ORR活性可以通过优化其电子结构(如改变配位数或活性位点的分布位置等)来进一步得到提高。该eFe-N3/PCF催化剂在0.1MKOH中实现了超高的ORR活性,江苏机器如起始电位(Eonset)为 1.09V, 半波电位(E1/2)为0.934Vvs. RHE, 这些性能指标已经远超商业化的贵金属Pt/C甚至目前报道的所有碳基单原子催化剂(M-N/C)。
一系列的实验和理论计算结果表明:无锡该eFe-N3/PCF的高本征活性源于其位于边缘的低配位不饱和FeN3位点,无锡而其分级多孔结构则有利于加快物质传输且有效提高原子利用率(提高~4倍)。
首台式上图文导读图1 催化剂的形貌和孔结构表征A)eFe-N3/PCF催化剂的结构优势示意图B)eFe-N3/PCF催化剂的扫描电子显微镜(SEM)图(内部为实物拍摄图)C, D) eFe-N3/PCF催化剂在低倍下和高倍下的透射电子显微镜(TEM)图E,F)催化剂的氮气(N2)吸附/脱附曲线及相应的孔径分布图G)催化剂的拉曼(Raman)对比图图2 催化剂的成分和原子结构分析A)eFe-N3/PCF催化剂的像差矫正透射电子显微镜(STEM)图B)eFe-N3/PCF催化剂的透射电子显微镜(TEM)图及元素分布图C)催化剂的高分辨N1s 的X射线光电子能谱(XPS) 图D-F)催化剂和标准物种的Fe的K边X射线近边吸收光谱(XANES)图(D)和傅里叶变换拓展边(EXAFS)图(E)以及相应的小波变换图(F)G)催化剂的Fe的K边傅里叶变换拓展边(EXAFS)图及其拟合图。如果发现母猫阴门内有黏液流出,智慧则说明马上又要分娩了,此时要将母猫放回产窝内。
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